Activitatea 1.1. Sinteza conjugatelor pe bază de diclofenac-PEG-rutin și ibuprofen-PEG-rutin la scară analitică pentru a înțelege mai bine reacția și pentru a optimiza protocolul de sinteză.
Rezultate obținute:
Rezultatele spectrelor de absorbție pentru medicamente (Ibuprofen, Diclofenac, Acid Clorogenic) și BSA pot fi observate în Figura 1. Acestea au fost efectuate pentru a putea fi comparate ulterior cu variantele conjugate.
Activitatea 1.2. Extinderea la scară mai mare a producției conjugatelor pentru a obține o cantitate mai mare de produs necesară evaluărilor in vivo.
Reacțiile de sinteză au fost efectuate la un nivel preparativ, iar produsul finit a fost eluat pe o coloană de desalifiere Figura 2
Activitatea 2.2. Măsurarea mediatorilor de inflamație acută.
Figura 3. Evoluția în timp a edemului plantar indus la șobolan cu caragenan și efectul tratamentelor cu medicamente antiinflamatoare standard (ibuprofen și diclofenac), respectiv conjugate pe bază de ibuprofen și diclofenac (Conjugat-Ibu și Conjugat-Diclo).Datele reprezintă volumul plantar (mL) măsurat cu ajutorului unui pletismograf Ugo Basile 37140, Italia. Rezultatele reprezentate grafic sunt statistic semnificative în cazul lotului Ibuprofen (p<0,05) și în cazul lotului Conjugat-Diclo (p<0,05) față de Control, după aplicarea testului t.
Hemoleucograma completă și markeri ai inflamației
Figura 4. Markeri ai inflamației (COX-1, COX-2, IL-6, TNF-alpha) la control și grupurile experimentale tratate cu Ibuprofen, Diclofenac, Conjugat-Ibuprofen și Conjugat-Diclofenac.Valorile sunt exprimate ca medie ± SEM. * Semnificativ la p < 0.05; ** Semnificativ la p < 0.01; *** Semnificativ la p < 0.001 (în comparație cu Control);
Activitatea 2.4. Inducerea artritei reumatoide la șobolani Wistar expuși la două injecții cu colagen, la un interval de 21 de zile.
Artrita cronică indusă cu colagen bovin de tip II a fost indusă cu succes la femelele de șobolan (Figura 5). Labele membrelor posterioare au prezentat umflături încă din ziua 7-a după prima injecție cu colagen de tip II (Tabelul1). Edemele au fost evaluate periodic măsurând volumul plantar cu plestimometrul. Odată apărute, edemele persistă câteva săptămâni, scăzând și apoi reaparând, ceea ce reprezintă trecerea de la artrită cronică cu eveniment sever, la poliartrită reumatoidă. Administrarea medicamentelor, atât cele standard, cât și cele nou dezvoltate (conjugatele pe bază de ibuprofen și diclofenac) s-a realizat în ultimele 14 zile de experiment, în stadiul tardiv, cronic al artritei.
Figura 6 Markeri ai inflamației (COX-1, COX-2, IL-6, TNF-alpha) la control și grupurile experimentale tratate cu Ibuprofen, Diclofenac, Conjugat-Ibuprofen și Conjugat-Diclofenac.Valorile sunt exprimate ca medie ± SEM. * Semnificativ la p < 0.05; ** Semnificativ la p < 0.01; *** Semnificativ la p < 0.001 (în comparație cu Control);
În toate preparatele examinate, leziunile sunt minimale spre moderate, cele mai frecvente fiind inflamaţia şi fibroza. La nivelul stomacului, singura leziune observată în aproape toate loturile este inflamaţia la nivelul submucoasei, ce se extinde uneori în corionul mucoasei, acompaniată de edem al submucoasei şi pe alocuri proliferare de ţesut fibros. Nu au fost observate focare ulcerative sau fenomene necrotice (Figura 7 A-B). Leziunile intestinale au variat în intensitate, fiind predominate de prezenţa infiltratului inflamator mononuclear la nivelul mucoasei, de la moderat la sever, în unele cazuri cu scurtarea vilozitătilor, îngroşarea şi fuzionarea acestora. Acolo unde inflamaţia a fost severă, ea a fost acompaniată de degenerarea celulelor epiteliale de suprafaţă şi descuamarea acestora (Figura 8 A-B).
Studiu computațional privind interacțiunea ibuprofenului și a conjugatului Ibuprofen-BSA în tractul gastrointestinal
Figura 9. Grafic de tip boiled-egg (ou fiert) pentru ibuprofen (molecula 1) și cei trei conjugați (seq4 – molecula 2, seq12 – molecula 3 și seq23 – molecula 4). Ibuprofenul este absorbit în tractul gastro-intestinal și trece de bariera hemato-encefalică (BBB), în timp ce nu există un pasaj BBB pentru conjugați, în schimb ele sunt absorbite la nivel intestinal uman (HIA).
Diseminarea rezultatelor
- Participări la conferințe
- The gastrointestinal tract receptivity to a conjugated ibuprofen – a computational study, Physiology in Focus (FEPS), 14-16 September, Tallinn, Estonia;
- New insights regarding the non-steroidal anti-inflammatory drugs – conjugation for lessening their oxidative side effects – Young scientist forum (YSF) and Fedeation of European Biochemical Societies Congress, 6-8 July/8-12 July, Tours, France;
- Conjugare Ibuprofen-BSA pentru diminuarea efectelor oxidative – Conferința Națională de Fiziologie, 19-21 Octombrie, Târgu-Mureș, 2023.
- Novel strategies for diminishing the oxidative side effects of ibuprofen –a computational study – Conferința BIOTA (Biodiversitate, Tradiție și Actualitate) organizată de Facultatea de Biologie și Geologie, Universitatea Babeș-Bolyai, 23-25 Mai, Cluj-Napoca, 2023.
B. Articole publicate
- A.D. Stoica*, A.C. Mot, S. Toth, R. Silaghi-Dumitrescu, New insights regarding the non-steroidal anti-inflammatory drugs—conjugations forlessening their oxidative side effects, FEBS Open Bio13 (Suppl. S2), (2023) 61–258 DOI: 10.1002/2211-5463.13646 (abstract publicat).
- Stoica A.D.*, Sevastre B., Suciu M., Parvu A.E., Parvu M., Toma A.V., Roman, I., Dobre C., Chemopreventive effects of Plantago sempervirens Crantz extract on ovarian structure and folliculogenesis, Applied Sciences, 2023, 13(5), 3134 https://doi.org/10.3390/app13053134.
- Szilvia Toth, Anca D. Stoica*, Redesigning non-steroidal anti-inflammatory drugs (NSAIDs) for alleviating side effects – the case of ibuprofen – ready for submission
C. Premii
- Best poster award – pentru lucrarea “The gastrointestinal tract receptivity to a conjugated ibuprofen – a computational study” Physiology in Focus – Tallin, Estonia, September, 2023;
- Young Scientist Forum Award – FEBS- pentru lucrarea “New insights regarding the non-steroidal anti-inflammatory drugs – conjugation for lessening their oxidative side effects”, Tours, France, July, 2023;